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中國科大基于單原子催化劑研究金屬

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中國科大基于單原子催化劑研究金屬

摘要: 　　近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家實驗室和化學與材料科學學院教授曾杰課題組、南開大學教授胡振芃和中科院上海應用物理學習所學習員司銳合作，基于單原子催化劑，從電子最高占據(jù)態(tài)角度定量學習了金 ...

　　近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家實驗室和化學與材料科學學院教授曾杰課題組、南開大學教授胡振芃和中科院上海應用物理學習所學習員司銳合作，基于單原子催化劑，從電子最高占據(jù)態(tài)角度定量學習了金屬-載體相互作用。該成果以The Highest Occupied State of Rh Single Atoms Controls the Catalytic Properties towards Ammonia Borane Hydrolysis為題，發(fā)表在德國應用化學雜志上（Angew. Chem. Int. Ed. 2017， 56， 4712-4718）。
　　負載型金屬納米催化劑在產氫反應中有著優(yōu)異的催化性能，影響其性能的關鍵因素甚至是決定性因素便是襯底的選擇。因此，深入學習催化劑中金屬-載體相互作用與其催化性能之間的關系至關重要。然而，由于不足在原子尺度上對多相催化產氫反應過程的詳盡理解以及對活性位點的明確標識，定量理解金屬-載體相互作用的本質仍是一項巨大的挑戰(zhàn)�；趩卧哟呋瘎⿲W習金屬-載體相互作用能夠排除金屬顆粒在金屬-載體界面上尺寸、形貌和取向的影響，因此，單原子催化劑被視為理想的學習平臺。此外，氧化物相變材料被認為是學習該相互作用理想的載體材料，因為它可以在調控能帶結構的同時，保持單原子或活性位點的空間分布不改變。
　　基于此，學習人員將Rh單原子負載在相變材料VO2納米棒上，構筑出Rh1/VO2單原子催化劑。在氨硼烷產氫反應中，載體VO2納米棒的金屬-絕緣體相變引起了催化反應活化能的改變。通過實驗和理論分析，學習人員發(fā)現(xiàn)載體的金屬-絕緣體相變誘導了Rh單原子中電子最高占據(jù)態(tài)的能量變化，其能量變化值大致相當于催化反應活化能的改變量。因此，學習人員認為Rh1/VO2的催化性能與Rh單原子的電子最高占據(jù)態(tài)直接相關，Rh單原子的電子最高占據(jù)態(tài)取決于載體的能帶結構。基于此機理，學習人員還通過調控單原子中電子最高占據(jù)態(tài)，進一步設計出高效非貴金屬單原子催化劑。
　　該項學習從最高占據(jù)態(tài)角度為定量學習金屬-載體相互作用給出了簡潔、清晰的圖像，為進一步設計構筑高效、便宜的產氫催化劑提供了理論基礎。
　　論文的共同第一作者是博士生王梁炳和碩士生李洪良。該項學習得到了科技部青年973計劃、國家自然科學基金等項目的資助。

　　氧化釩負載銠單原子催化劑的結構表征及其催化性能中國科大基于單原子催化劑研究金屬  |  責任編輯：蟲子
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