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基于生物分子組裝的仿生光合成和抗腫瘤治療研究獲系列進展

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基于生物分子組裝的仿生光合成和抗腫瘤治療研究獲系列進展

摘要: 　　多尺度分級有序組裝是生物體中普遍存在的一種現(xiàn)象。生物內(nèi)源分子包括肽和蛋白質(zhì)等均能通過分子間多種弱相互作用（如氫鍵、靜電力、范德華力、π效應(yīng)和疏水作用等）的協(xié)同，自組裝形成各種多尺度有序結(jié)構(gòu)，為生物 ...

　　多尺度分級有序組裝是生物體中普遍存在的一種現(xiàn)象。生物內(nèi)源分子包括肽和蛋白質(zhì)等均能通過分子間多種弱相互作用（如氫鍵、靜電力、范德華力、π效應(yīng)和疏水作用等）的協(xié)同，自組裝形成各種多尺度有序結(jié)構(gòu)，為生物體提供多樣化的功能。對多尺度分級有序組裝的學(xué)習(xí)，一方面有助于人們在分子水平上認識自然界中生命起源、形成和演化的過程；另一方面也為新材料的合成以及生物新技術(shù)的開發(fā)提供了新的思路和手段。然而，如何通過弱相互作用的協(xié)同和調(diào)控，實現(xiàn)生物分子（尤其是生物小分子如寡肽）可控組裝，構(gòu)建仿生的多尺度分級有序功能體系仍是一個長期的挑戰(zhàn)。
　　在國家自然科學(xué)基金委、中組部和中國科學(xué)院的大力支持下，中國科學(xué)院過程工程學(xué)習(xí)所學(xué)習(xí)員閆學(xué)海團隊在基于生物分子組裝的仿生光合成和抗腫瘤治療方面取得系列進展。學(xué)習(xí)人員受天然蛋白質(zhì)調(diào)控色素分子自組裝的啟發(fā)，提出了寡肽調(diào)控卟啉自組裝構(gòu)建仿生功能體系的策略。通過對寡肽親疏水性的合理設(shè)計，實現(xiàn)了分子、納米和微米尺度有序自組裝結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，獲得的長程有序自組裝纖維束具有光學(xué)各向異性、手性放大、大斯托克斯位移、增強的光穩(wěn)定性和光催化活性等特性（Angew. Chem. Int. Ed. 2015， 54， 500–505）。進一步學(xué)習(xí)表明，這種寡肽調(diào)控卟啉自組裝的過程在模擬火山熱液的環(huán)境中能夠高效地進行，獲得的多尺度組裝結(jié)構(gòu)在酸性、高溫和高鹽的條件下穩(wěn)定，并且能夠通過原位礦化整合二氧化鈦和鉑納米顆粒。雜化組裝體中卟啉和納米顆粒的有序排布與綠色硫細菌中綠色體和反應(yīng)中心蛋白的組織形式類似，實現(xiàn)了在苛刻條件下的光催化產(chǎn)氫（Angew. Chem. Int. Ed. 2016， 55， 12503–12507，圖1）。因此，肽調(diào)控卟啉自組裝的多尺度有序結(jié)構(gòu)一定程度上模擬了生物光合成系統(tǒng)，為學(xué)習(xí)原始光合成系統(tǒng)的形成提供了參考，并對仿生生物能源體系的構(gòu)建具有重要指導(dǎo)意義（Adv. Mater. 2016， 28， 1031–1043）。
　　肽調(diào)控功能分子的自組裝，不僅為仿生生物能源提供了一種新的思路，也為納米藥物的構(gòu)建提供了一種新的策略。針對光動力治療中光敏劑藥物遞送效果差的問題，學(xué)習(xí)人員通過分子間弱相互作用的協(xié)同和調(diào)控，實現(xiàn)了寡肽分子對光敏劑的可控組裝，獲得的光敏劑納米藥物穩(wěn)定性好、載藥量高、具多重響應(yīng)性釋放和腫瘤選擇性富集等優(yōu)點，在小鼠體外和體內(nèi)抗腫瘤治療中起到了良好效果（Angew. Chem. Int. Ed. 2016， 55， 3036–3039）。寡肽分子具有生物安全性好、無免疫原性的優(yōu)點，以其調(diào)控藥物分子自組裝有望獲得高效抗腫瘤納米藥物（Adv. Mater. 2017， DOI: 10.1002/adma.201605021）。在最近的工作中，他們設(shè)計、合成了寡肽和卟啉的共價復(fù)合物，這種新型的復(fù)合物在水體系中能自發(fā)組裝形成粒徑25 nm左右的納米點。組裝過程中卟啉在π效應(yīng)作用下形成J-聚集結(jié)構(gòu)，而肽分子不僅通過親水作用為納米點提供了在水環(huán)境中的良好分散性，而且通過與卟啉的π作用阻止了納米點的進一步生長，實現(xiàn)了長期的膠體穩(wěn)定性。由于納米點中卟啉處于高度聚集狀態(tài)，其吸收的光能通過熒光或光化學(xué)失活的途徑被抑制，增強了其光熱轉(zhuǎn)換效率。納米點在腫瘤的光熱治療中展現(xiàn)了優(yōu)良的腫瘤富集和腫瘤殺傷性能，首次實現(xiàn)了肽調(diào)控自組裝光熱納米粒子的構(gòu)建和抗腫瘤治療應(yīng)用，為以超分子科學(xué)設(shè)計治療性的納米組裝藥物提供了新的思路（J. Am. Chem. Soc.， 2017， 139， 1921–1927，圖2）。
　　基于該學(xué)習(xí)團隊在肽自組裝和功能調(diào)控方面的系列學(xué)習(xí)，英國皇家化學(xué)會發(fā)表了題為肽自組裝：熱力學(xué)與動力學(xué)的Critical Review（Chem. Soc. Rev.， 2016， 45， 5589–5604），系統(tǒng)評述了肽自組裝中熱力學(xué)和動力學(xué)調(diào)控的重要性和相關(guān)進展，并展望了肽基多尺度分級有序組裝和功能調(diào)控領(lǐng)域的未來發(fā)展方向（圖3）。

　　圖1 肽調(diào)控卟啉自組裝結(jié)合原位礦化構(gòu)建仿生光合成系統(tǒng)：a) 組裝體構(gòu)建示意圖；b) 組裝體可實現(xiàn)持續(xù)的光催化產(chǎn)氫。

　　圖2 基于肽-卟啉自組裝的光熱納米點（PPP-NDs）：a) 分子結(jié)構(gòu)和自組裝示意圖；b) 粒徑分布圖；c) 透射電子顯微鏡圖；d) 納米點小鼠體內(nèi)光聲成像圖；e) 納米點用于光熱治療時小鼠熱成像圖；f) 納米點用于光熱治療時小鼠腫瘤生長曲線。

　　圖3 肽自組裝：熱力學(xué)與動力學(xué)（Chem. Soc. Rev.， 2016， 45， 5589–5604）
　　來源:過程工程學(xué)習(xí)所　　編輯:葉瑞優(yōu)基于生物分子組裝的仿生光合成和抗腫瘤治療研究獲系列進展  |  責(zé)任編輯：曉木蟲
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