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大連化物所二氧化碳電催化還原研究獲進展

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大連化物所二氧化碳電催化還原研究獲進展

摘要: 　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理學(xué)習(xí)所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室學(xué)習(xí)員汪國雄、楊帆和中科院院士包信和學(xué)習(xí)團隊在金屬-氧化物界面增強的二氧化碳電催化還原學(xué)習(xí)方面取得新進展，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在日前出版的美國化學(xué)會 ...

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理學(xué)習(xí)所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室學(xué)習(xí)員汪國雄、楊帆和中科院院士包信和學(xué)習(xí)團隊在金屬-氧化物界面增強的二氧化碳電催化還原學(xué)習(xí)方面取得新進展，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在日前出版的美國化學(xué)會志(J. Am. Chem. Soc. 2017， 139， 5652)上。
　　二氧化碳電催化還原，以可再生電能或富余核電等潔凈電能為能源，在溫和的反應(yīng)條件下將二氧化碳一步轉(zhuǎn)化為一氧化碳、甲酸、碳氫化合物和醇類等高附加值燃料及化學(xué)品，同時實現(xiàn)二氧化碳的高效轉(zhuǎn)化和潔凈電能的有效存儲。當(dāng)前，設(shè)計高效催化劑來降低過電勢和提高反應(yīng)選擇性是二氧化碳電催化還原學(xué)習(xí)中極具挑戰(zhàn)性的熱點課題。
　　該學(xué)習(xí)團隊在二氧化碳電催化還原前期學(xué)習(xí)基礎(chǔ)上(J. Am. Chem. Soc. 2015， 137， 4288; Nano Energy 2016， 27， 35; Chem. Sci. 2017， 8， 2569; Nano Res. 2017， doi: 10.1007/s12274-017-1514-6)，基于對金屬-氧化物界面催化限域效應(yīng)的充分理解(Science 2010， 328， 1141; Nat. Sci. Rev. 2015， 2， 183; Nat. Commun. 2017， 8， 14459)，設(shè)計合成了金屬-氧化物界面結(jié)構(gòu)的碳載Au-CeOx催化劑，在保證不同催化劑中Au納米粒子尺寸和形貌相同的情況下，學(xué)習(xí)了Au-CeOx界面與二氧化碳電催化還原性能的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。在–0.89 V (vs. RHE)時，Au-CeOx催化劑上生成一氧化碳的法拉第效率達到89.1%，遠高于單獨的Au(59.0%)或CeOx催化劑(9.8%)，生成一氧化碳的電流密度是Au的1.6倍。通過構(gòu)筑CeOx/Au(111)模型催化劑，利用高分辨掃描隧道顯微鏡和同步輻射能譜進行原位學(xué)習(xí)，發(fā)現(xiàn)Au-CeOx界面顯著促進了二氧化碳在CeOx表界面的吸附與活化，以及水的存在幫助了CeOx表面的還原與表面吸附二氧化碳物種的穩(wěn)定。密度泛函理論計算進一步表明在后續(xù)的加氫過程中，Au-CeOx界面幫助穩(wěn)定了關(guān)鍵中間物種*COOH，從而促進了一氧化碳的生成和脫附。這種界面增強的二氧化碳電催化還原在Ag-CeOx催化體系上得到了進一步證實，表明了金屬-氧化物界面催化體系在二氧化碳電催化還原中的普適性。該學(xué)習(xí)成果提供了調(diào)控二氧化碳電催化還原性能的新途徑，豐富和拓展了該學(xué)習(xí)團隊提出的納米限域催化概念。
　　上述學(xué)習(xí)工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃和中科院先導(dǎo)專項等項目的資助。
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