化學(xué)所在離子調(diào)控冰晶重結(jié)晶研究中取得系列進(jìn)展

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曉木蟲(chóng)

化學(xué)所在離子調(diào)控冰晶重結(jié)晶研究中取得系列進(jìn)展

摘要: 　　結(jié)冰是自然界中常見(jiàn)的相變過(guò)程。近地面的冰晶能夠?yàn)橹T多化學(xué)反應(yīng)提供必要的反應(yīng)界面與反應(yīng)載體，進(jìn)而深刻影響地表環(huán)境變化與地質(zhì)結(jié)構(gòu)變遷。結(jié)冰同時(shí)也是生命、大氣、海洋、環(huán)境和航天航空等領(lǐng)域重要的科學(xué)問(wèn)題， ...

　　結(jié)冰是自然界中常見(jiàn)的相變過(guò)程。近地面的冰晶能夠?yàn)橹T多化學(xué)反應(yīng)提供必要的反應(yīng)界面與反應(yīng)載體，進(jìn)而深刻影響地表環(huán)境變化與地質(zhì)結(jié)構(gòu)變遷。結(jié)冰同時(shí)也是生命、大氣、海洋、環(huán)境和航天航空等領(lǐng)域重要的科學(xué)問(wèn)題，長(zhǎng)期以來(lái)受到科學(xué)家的高度重視。
　　在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的支持下，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)學(xué)習(xí)所綠色印刷重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室學(xué)習(xí)員王健君課題組科研人員近年來(lái)在冰成核、冰生長(zhǎng)和抑制重結(jié)晶方面開(kāi)展了深入系統(tǒng)的學(xué)習(xí)。他們發(fā)現(xiàn)了冰異相成核的離子效應(yīng)（Sci. adv.， 2016， 2， e1600345）；揭示了抗凍蛋白調(diào)控冰核形成的Janus機(jī)制（PNAS， 2016， 113， 14739-14744.）；發(fā)現(xiàn)了氧化石墨烯能控制冰晶生長(zhǎng)和重結(jié)晶，并首次將氧化石墨烯應(yīng)用于低溫細(xì)胞保存（Angew. Chem. Int. Ed.， 2017， 56， 997 –1001.）。
　　冰重結(jié)晶是一種奧斯瓦爾德熟化現(xiàn)象（冰晶演化過(guò)程中，因?yàn)榇蟊У谋砻婺鼙刃”У谋砻婺苄�，�?dǎo)致大冰晶變大而小冰晶變小甚至消失），這一現(xiàn)象廣泛存在于自然界。冰重結(jié)晶在諸多方面有著至關(guān)重要的影響，例如：食物儲(chǔ)存、極寒地區(qū)生物的生存、細(xì)胞和器官的低溫冷凍保存、冰川運(yùn)動(dòng)，洋流變遷以及大氣臭氧的含量等。因此學(xué)習(xí)冰晶重結(jié)晶機(jī)制，實(shí)現(xiàn)對(duì)冰重結(jié)晶過(guò)程的調(diào)控就具有極其重要的價(jià)值。最近，他們與美國(guó)內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校教授Zeng Xiaocheng合作，學(xué)習(xí)了離子對(duì)冰晶重結(jié)晶的影響。他們發(fā)現(xiàn)水溶液中的離子類型對(duì)重結(jié)晶后的冰晶疇尺寸有非常大的影響：當(dāng)水溶液中有氟離子時(shí)，重結(jié)晶后冰晶疇��；水溶液中有碘離子時(shí)，重結(jié)晶后冰晶疇就大；通過(guò)采用不同離子使冰晶疇尺寸能在20微米至280微米范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)（圖1）。
　　進(jìn)一步分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)不同離子在冰晶和水中的分配系數(shù)不同：氟離子傾向于留在水中，而碘離子能被包裹在冰晶里（圖2）。在重結(jié)晶過(guò)程中，冰水界面會(huì)有大量的氟離子存在而抑制冰晶生長(zhǎng)；相反，由于冰晶中包含了碘離子使冰晶更易生長(zhǎng)，從而導(dǎo)致了不同離子水溶液重結(jié)晶后冰晶疇尺寸截然不同。這樣學(xué)習(xí)人員通過(guò)重結(jié)晶的實(shí)驗(yàn)方法結(jié)合理論模擬，揭示了離子在冰水中的分配系數(shù)和導(dǎo)致不同重結(jié)晶結(jié)果的分子機(jī)制。
　　由于冰晶疇尺寸在大范圍內(nèi)可調(diào)，而冰重結(jié)晶是動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定態(tài)過(guò)程，所以冰重結(jié)晶為冰模板法可控制備兩維和三維多孔材料提供了新的方法。圖3顯示以重結(jié)晶后的冰晶為模板，將高分子、量子點(diǎn)和高分子膠體粒子組裝成孔徑可調(diào)的2D和3D材料。該工作發(fā)表在自然—通訊上（Nat. Commun.， 2017， 8， 15154.）。