物理所發(fā)現(xiàn)范德華異質(zhì)結(jié)間的強(qiáng)耦合超快電荷傳輸

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曉木蟲

物理所發(fā)現(xiàn)范德華異質(zhì)結(jié)間的強(qiáng)耦合超快電荷傳輸

摘要: 　　近年來，以石墨烯為代表、靠層間范德華力結(jié)合的二維材料已經(jīng)成長為一個非常大的家族。這些范德華材料呈現(xiàn)出從絕緣體、半導(dǎo)體、金屬，到超導(dǎo)體等各不相同的電子性質(zhì)。以二硫化鉬(MoS22）和二硫化鎢(WS22）為代表 ...

　　近年來，以石墨烯為代表、靠層間范德華力結(jié)合的二維材料已經(jīng)成長為一個非常大的家族。這些范德華材料呈現(xiàn)出從絕緣體、半導(dǎo)體、金屬，到超導(dǎo)體等各不相同的電子性質(zhì)。以二硫化鉬(MoS22）和二硫化鎢(WS22）為代表的過渡族金屬硫族化合物，因其合適的能帶結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，在光電子器件等用途中有著很好的應(yīng)用前景。
　　二維材料異質(zhì)結(jié)是由不同的二維材料通過范德華力結(jié)合在一起的，兩層之間的堆疊模式比較容易調(diào)控，進(jìn)而可以得到多樣的電子性質(zhì)。二維材料異質(zhì)結(jié)中光激發(fā)產(chǎn)生電子-空穴對在界面處發(fā)生空間分離的過程（簡稱分離過程）在很多光電效應(yīng)和光伏應(yīng)用中起著重要的作用。MoS22和WS22組成的異質(zhì)結(jié)是第II類異質(zhì)結(jié)：MoS22的價(jià)帶頂（VBM）比WS22能量低，同時(shí)WS22的導(dǎo)帶頂（CBM）要比MoS22高。由于MoS22的帶隙要比WS22的小，實(shí)驗(yàn)上可以選擇性地光激發(fā)MoS22中的電子-空穴對。由于能量差的原因，MoS22中激發(fā)的空穴會傳導(dǎo)到WS22層中，從而實(shí)現(xiàn)電子-空穴的分離。超快激光實(shí)驗(yàn)（F. Wang et al. Nat. Nanotechnol. 2014， 9， 682）發(fā)現(xiàn)，這個分離過程能在50fs超快時(shí)間尺度發(fā)生。人們一般認(rèn)為，界面處電子-空穴分離過程是取決于異質(zhì)結(jié)的層間堆疊方式和層間相互作用，但是，層間堆疊模式與電子-空穴分離過程的定量關(guān)系卻一直沒有解決。
　　中國科學(xué)院物理學(xué)習(xí)所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）SF10組博士學(xué)習(xí)生張進(jìn)、博士后廉超在學(xué)習(xí)員孟勝的指導(dǎo)下與北京大學(xué)物理學(xué)院教授劉開輝、洪浩等合作，運(yùn)用基于含時(shí)密度泛函的第一性原理量子動力學(xué)模擬詳細(xì)學(xué)習(xí)了MoS22/WS22 二維異質(zhì)結(jié)中光激發(fā)的電子-空穴對層間分離過程與其層間堆疊模式的關(guān)系（圖1）。他們發(fā)現(xiàn)對于實(shí)驗(yàn)上最穩(wěn)定的堆疊方式（AB1-2H），光激發(fā)電子-空穴能在150 fs左右完成空間分離；而對于另外幾種具有相似能量穩(wěn)定性的堆疊方式（AB2-2H和AA1-3R），這個過程會在1000fs以上才會完成（圖2）。進(jìn)一步地，他們發(fā)現(xiàn)分離過程與MoS22/WS22兩層之間的層間距和整體層間耦合強(qiáng)度沒有直接關(guān)系，而是取決于兩層之間的空穴態(tài)在垂直方向上的耦合矩陣元（M）的大小。電子-空穴分離速度（分離時(shí)間的倒數(shù)）與躍遷矩陣元的e指數(shù)呈正比（圖3），表明該體系是超出微擾近似的強(qiáng)耦合體系，可以以此對超快電荷分離過程進(jìn)行極其敏感的調(diào)控。該過程決定了未來光電器件的時(shí)間響應(yīng)極限。這為二維材料異質(zhì)結(jié)中的超快光電子器件和高效率光伏應(yīng)用提供了新的理解和發(fā)展基礎(chǔ)。相關(guān)結(jié)果發(fā)表于Advanced Science，2017，DOI:10.1002/advs.201700086。
　　該項(xiàng)學(xué)習(xí)工作得到國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（項(xiàng)目批準(zhǔn)號11222431， 11474006和51522201）、科技部（項(xiàng)目批準(zhǔn)號2016YFA0300903，2012CB921403，and 2015CB921001)的資助。