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福建物構(gòu)所陰離子識別誘導配位自組裝研究獲進展

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福建物構(gòu)所陰離子識別誘導配位自組裝研究獲進展

摘要: 　　陰離子化學在食品、醫(yī)藥、環(huán)境等領域發(fā)揮著十分關鍵的作用。對特定陰離子具有選擇性識別和傳感作用的人工受體的設計合成一直是超分子化學的重要學習內(nèi)容。此前，文獻中已經(jīng)報道了大量的純有機或有機-無機雜化的 ...

　　陰離子化學在食品、醫(yī)藥、環(huán)境等領域發(fā)揮著十分關鍵的作用。對特定陰離子具有選擇性識別和傳感作用的人工受體的設計合成一直是超分子化學的重要學習內(nèi)容。此前，文獻中已經(jīng)報道了大量的純有機或有機-無機雜化的大環(huán)或者籠狀陰離子受體分子。然而，前人的工作往往是利用剛性模塊來構(gòu)筑具有固定尺寸和構(gòu)型的超分子受體，以實現(xiàn)對特定陰離子的專一選擇性。這使得多數(shù)陰離子受體結(jié)構(gòu)單一且沒有普適性。因此，設計具有多種陰離子識別行為、且具有誘導匹配自適應型的超分子受體具有重要的科學意義。
　　中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)學習所結(jié)構(gòu)化學國家重點實驗室學習員孫慶福及其團隊在具有多種陰離子響應性鍵合的自適性配位自組裝學習領域取得突破。學習發(fā)現(xiàn)：半剛性雙苯并咪唑橋連配體（1）與具有平面四方配位構(gòu)型的鈀離子在不同陰離子存在條件下可以自組裝得到5種不同尺寸的PdnL2n (n = 3， 4， 5， 6， 7)型的金屬有機大環(huán)受體，并通過NMR、ESI-MS、X射線衍射等手段對其進行了結(jié)構(gòu)確認。晶體結(jié)構(gòu)解析證明，大環(huán)內(nèi)表面的咪唑氫原子與陰離子形成多重氫鍵作用，并對最終的自組裝結(jié)構(gòu)起了模板作用。同時，多級串聯(lián)陰離子滴定實驗總結(jié)了基于陰離子構(gòu)型和尺寸的誘導匹配原理的各個多元環(huán)受體之間相互轉(zhuǎn)化規(guī)律，并揭示了在NO3-誘導七元環(huán)轉(zhuǎn)化三元環(huán)的過程中存在六、五、四元環(huán)中間體的存在�；谝陨习l(fā)現(xiàn)，作者提出了陰離子客體和金屬有機大環(huán)之間的氫鍵作用推動的誘導匹配自適應轉(zhuǎn)化機理。該工作為新型陰離子受體的結(jié)構(gòu)設計提供了一條新思路。上述學習工作發(fā)表于自然-通訊（Nat. Commun. 2017， 8， 15898. DOI: 10.1038/ncomms15898）。
　　此前，該課題組還報道了具有特異性硝酸根識別功能的分子容器型超分子受體設計與合成工作，并被選為雜志的內(nèi)封面加以介紹（Chem. Commun. 2015，51， 16767.DOI:10.1039/c5cc07306e）。
　　該學習獲得中科院戰(zhàn)略性先導科技專項（B類）、國家基金委“無機-有機雜化功能材料”創(chuàng)新群體、中組部“青年千人計劃”項目、國家自然科學基金面上及青年項目、福建省“杰出青年”基金等的資助。



　　福建物構(gòu)所陰離子識別誘導配位自組裝學習獲進展

福建物構(gòu)所陰離子識別誘導配位自組裝研究獲進展  |  責任編輯：蟲子
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