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武漢物數(shù)所在二氧化鈦表面光致空穴轉(zhuǎn)移通道研究中取得進展

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武漢物數(shù)所在二氧化鈦表面光致空穴轉(zhuǎn)移通道研究中取得進展

摘要: 　　近日，中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)學(xué)習所鄧風學(xué)習組在二氧化鈦表面光致空穴轉(zhuǎn)移通道學(xué)習方面取得新進展，相關(guān)學(xué)習結(jié)果在美國化學(xué)會志（J. Am. Chem. Soc.，DOI: 10.1021/jacs.7b04877）上在線發(fā)表。　　光致空穴的 ...

　　近日，中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)學(xué)習所鄧風學(xué)習組在二氧化鈦表面光致空穴轉(zhuǎn)移通道學(xué)習方面取得新進展，相關(guān)學(xué)習結(jié)果在美國化學(xué)會志（J. Am. Chem. Soc.，DOI: 10.1021/jacs.7b04877）上在線發(fā)表。
　　光致空穴的表面轉(zhuǎn)移是光催化反應(yīng)中至關(guān)重要的步驟，主要包含光致空穴與表面活性位相互作用形成活性順磁中間體，以及活性順磁中間體與表面吸附分子的反應(yīng)。闡明表面活性位和活性順磁中間體是學(xué)習光致空穴表面轉(zhuǎn)移機制的關(guān)鍵。然而，由于不足直接的實驗證據(jù)，使得有關(guān)表面活性位的學(xué)習一直存在爭議，其中爭議最多的是TiO2表面羥基是否可以誘捕光致空穴。在有關(guān)活性順磁中間體的學(xué)習方面，盡管一些順磁中間體已經(jīng)被實驗觀測，但是目前對于各種活性順磁中間體的形成和轉(zhuǎn)化機制仍然不清楚。
　　該學(xué)習組的副學(xué)習員馮寧東、博士劉芬等人利用一維和二維固體NMR技術(shù)學(xué)習了催化劑表面羥基和吸附水的結(jié)構(gòu)及其相互作用，發(fā)現(xiàn)TiO2表面存在橋式羥基（OHB）和端式羥基（OHT），但只有前者與表面吸附水有相互作用，形成水合橋式羥基。采用原位1H和13C NMR技術(shù)跟蹤了一系列具有不同表面羥基結(jié)構(gòu)和吸附水量的TiO2上光解水制氫氣反應(yīng)的進程，發(fā)現(xiàn)催化活性與水合橋式羥基的量呈線性正相關(guān)。進一步通過原位ESR學(xué)習了不同吸附水量的TiO2上活性順磁中間體（Ti-O-、Ti-O2-和Pt-O2-）的形成和演化，發(fā)現(xiàn)水合橋式羥基為光催化反應(yīng)過程中光致空穴從催化劑表面轉(zhuǎn)移到反應(yīng)物提供一個通道；表面吸附水可以與鄰近的OHB協(xié)同促進活性順磁中間體的形成、穩(wěn)定和演化。結(jié)合固體NMR和原位ESR實驗結(jié)果，提出了TiO2表面光致空穴的轉(zhuǎn)移機制。該工作不僅有助于更好地在原子分子水平上理解光催化機理，而且有助于合理設(shè)計和構(gòu)建高活性二氧化鈦基光催化劑。
　　該項學(xué)習工作得到了國家自然科學(xué)基金委和中科院的支持。



　　水合TiO2光催化劑的二維1H-1H DQ MAS NMR譜圖和空穴轉(zhuǎn)移機理圖

武漢物數(shù)所在二氧化鈦表面光致空穴轉(zhuǎn)移通道研究中取得進展  |  責任編輯：蟲子
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