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大連化物所生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化研究取得新進(jìn)展

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大連化物所生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化研究取得新進(jìn)展

摘要: 　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理學(xué)習(xí)所學(xué)習(xí)員張濤、王愛琴團(tuán)隊(duì)在生物質(zhì)基醛酮小分子還原氨化方面取得新進(jìn)展，成功實(shí)現(xiàn)了在水溶液中以一系列生物質(zhì)基醛酮為底物高選擇性制備伯胺，并在此基礎(chǔ)上直接以纖維素為原料， ...

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理學(xué)習(xí)所學(xué)習(xí)員張濤、王愛琴團(tuán)隊(duì)在生物質(zhì)基醛酮小分子還原氨化方面取得新進(jìn)展，成功實(shí)現(xiàn)了在水溶液中以一系列生物質(zhì)基醛酮為底物高選擇性制備伯胺，并在此基礎(chǔ)上直接以纖維素為原料，通過兩步法獲得了乙醇胺。相關(guān)學(xué)習(xí)成果發(fā)表在德國應(yīng)用化學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed.（DOI：10.1002/anie.201610964））上，并被選為該雜志當(dāng)期的Hot Paper。
　　含氮化合物是重要的化學(xué)品，廣泛用于聚合物、表面活性劑、染料、制藥和農(nóng)藥等領(lǐng)域。目前大局部含氮化合物仍然通過化石資源獲得。由于木質(zhì)纖維素等生物質(zhì)原料主要由C、H、O三種元素組成，通過生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化獲得的化學(xué)品主要集中在醇、醛、酮、酸、酯等含氧化學(xué)品，這在某種程度上限制了生物質(zhì)基化學(xué)品的多樣性和適用性。通過還原氨化的方法選擇性地實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)原料及其衍生品中含氧官能團(tuán)向氨基官能團(tuán)的轉(zhuǎn)化，可為胺類化合物的合成提供一條簡單、高效、可再生的新路徑，對(duì)拓展生物質(zhì)資源的應(yīng)用也有著重要的意義。
　　該學(xué)習(xí)團(tuán)隊(duì)首先以乙醇醛為反應(yīng)底物、以氨水為氨源、以Ru/ZrO2為催化劑，在溫和反應(yīng)條件下高選擇性得到乙醇胺（收率達(dá)到94%）；然后直接以纖維素為原料，通過“纖維素-乙醇醛-乙醇胺”的兩步反應(yīng)路線獲得乙醇胺。利用多種原位表征技術(shù)表明，通過控制Ru還原深度可得到混合價(jià)態(tài)的表面Ru納米顆粒，這種微結(jié)構(gòu)同時(shí)具有Lewis酸中心和加氫活性中心，使該催化劑具有高的選擇性。該催化體系具有良好的普適性，可將一系列不同結(jié)構(gòu)的生物質(zhì)基醛酮小分子高效轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的伯胺，為生物質(zhì)制取含氮化學(xué)品提供了一條有效途徑。
　　上述學(xué)習(xí)工作得到國家自然科學(xué)基金委重大項(xiàng)目、科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（iChem）的資助，并得到所優(yōu)秀博士后獎(jiǎng)勵(lì)基金的支持。
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